三校合作最新成果开发新型双原子催化剂用于

1、论文试图解决什么问题?

氧还原反应(ORR)是金属-空气电池、燃料电池的关键反应,目前,双原子催化剂(DAC)已被广泛应用于ORR,为了调节催化剂的ORR活性和选择性,人们提出了改变不同的金属中心制备DAC用于ORR,不同于传统的氮配位的DAC,本文旨在开发其他的双金属配位模式,用于改变双原子催化剂的ORR催化活性和稳定性。

2、这篇论文的亮点or创新性是什么?

这篇文章首次报告并证明了由共价有机骨架(COF)和金属有机骨架(MOF)的核壳杂化物衍生的中空碳中的双金属位点Fe?N5P可以有效催化ORR。该催化剂具有高的比表面积和高密度的双原子位点。其中,在催化中心的P原子促进了OOH*的吸收,助力催化剂在碱性和酸性条件下均表现出较高的活性。

3、这篇论文要验证一个什么科学假设?

首先,不同于传统的FeN配位的双原子活性位点,本文验证了FeP配位参与的双原子活性位点也可以助力催化ORR,另外,COFs是由共价键连接的可设计构件单元组成,这篇工作也验证了可以通过设计COFs来调节构建双金属催化位点。

单原子催化剂具有较高的原子利用率、优良的化学稳定性和可调的电子配位环境等特点,在电催化系统中得到了广泛的应用。随着分离的金属原子之间距离的缩短,形成DAC,金属位点之间的轨道重叠将导致不同的电子结构。目前已经开发出多种DAC用于催化氧析出反应(OER)、析氢反应(HER)、二氧化碳还原(CO2RR)和ORR。在这些电催化反应中,ORR是金属-空气电池、燃料电池和H2O2电催化的关键反应。为了调节催化剂的活性和选择性,人们提出了改变DAC中活性位点的不同的金属中心来制备ORR催化剂。Han等人在氮(N)掺杂的空心碳纳米立方体中制备了原子分散的Co-Ni位点。He等人制备了负载在碳气凝胶上的Fe-Cu位点。Lu等人制备了氮掺杂碳上的Zn-Co双金属位点。这些双原子位都是通过N配位构建的。除了金属原子的性质外,载体通过不同的金属载体配位状态对原子催化剂的稳定性和活性也是至关重要。因此,开发不同于传统氮配位的双金属配位结构有望提高催化活性。围绕这种设计思路,中科院上海高等研究院曾高峰徐庆联合上海大学俞成丙首次报告了一种独特的双金属位点Fe2N5P用于催化ORR,该双金属活性位点是由COF和MOF构建的核壳复合物衍生得到的,该催化剂在酸性和碱性条件下都展示了良好的ORR活性和稳定性,该工作发表在ACSCatalysis期刊上。

第一作者:缪其洋,陈照熙

通讯作者:曾高峰,徐庆,俞成丙

通讯单位:中科院上海高等研究院,上海大学

DOI:10./acscatal.3c

全文速览

双原子催化剂(DAC)由于具有较高的金属负载量、可调的活性中心和电子价态等特点,在电催化领域受到广泛


转载请注明:http://www.180woai.com/afhhy/7023.html


冀ICP备2020029325号-15

当前时间: